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論文

Water fraction dependence of the aggregation behavior of hydrophobic fluorescent solutes in water-tetrahydrofuran

辻 勇人*; 中畑 雅樹*; 菱田 真史*; 瀬戸 秀紀*; 元川 竜平; 井上 大傑*; 江川 泰暢*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(49), p.11235 - 11241, 2023/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

This work investigates the water-fraction dependence of the aggregation behavior of hydrophobic solutes in water-tetrahydrofuran (THF) and the elucidation of the role of THF using fluorescence microscopy, dynamic light scattering, neutron and X-ray scattering, as well as photoluminescence measurements. Based on the obtained results, the following model is proposed: hydrophobic molecules are molecularly dispersed in the low-water-content region (10-20 vol %), while they form mesoscopic particles upon increasing the water fraction to $$sim$$30 vol percent. This abrupt change is due to the composition fluctuation of the water-THF binary system to form hydrophobic areas in THF, followed by THF-rich droplets where hydrophobic solutes are incorporated and form loose aggregates. Further increasing the water content prompts the desolvation of THF, which decreases the particle size and generates tight aggregates of solute molecules. This model is consistent with the luminescence behavior of the solutes and will be helpful to control the aggregation state of hydrophobic solutes in various applications.

論文

二次ターゲットを用いた元素識別型のX線吸収イメージングの基礎検討

中江 理紀*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

X線分析の進歩,54, p.89 - 99, 2023/03

封入式X線管とX線カメラを用いたX線吸収端差分法による元素識別イメージングの基礎研究を行った。標的元素のX線吸収端の前後でX線吸収像を得るために、二次ターゲットを用いた。つまり、封入式X線管からのX線を二次ターゲットに照射し、そこから発生する特性X線を測定試料に照射し数秒の露光時間でX線吸収像を取得できた。この方式では照射X線のエネルギーを任意に可変することはできないが、特定の元素に対しては測定が可能である。実証実験として、Al, Cu, Niの金属箔からなる試料に対してNiの元素識別画像を得るために、NiのK吸収端の前後でX線吸収像を得ることとした。CuとZnの二次ターゲットを用いてCu K$$alpha$$とZn K$$alpha$$のX線を用いて2つのX線吸収像を得て、それらの画像の差分をとることでNiの分布像が得られることを示した。さらに、X線カメラにおける閾値設定機能を利用することで、二次ターゲットの交換をすることなく、一種類の二次ターゲットだけを用いてNiの吸収画像を得ることができた。

論文

Spectrum prediction in X-ray fluorescence analysis using Bayesian estimation

松山 嗣史*; 中江 理紀*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

Spectrochimica Acta, Part B, 199, p.106593_1 - 106593_6, 2023/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:45.92(Spectroscopy)

It is important to reduce the measurement time in X-ray fluorescence (XRF) analysis. Micro XRF and confocal micro XRF analyses have been used to obtain elemental distribution. Because these techniques are performed in the scanning mode, shortening the measurement time per unit measurement point enables rapid determination of the elemental distributions. Therefore, we applied the Bayesian theorem to XRF analysis to estimate the accurate XRF net intensity in a short time. In the Bayesian formula, the posterior distribution is determined by the likelihood function and prior distribution. As the obtained posterior function is a probability distribution, the expected value in the function is used as the optimal value. By determining the optimal likelihood function and prior distribution, we consider that the XRF spectrum in a long-time measurement can be estimated by that in a short time. In this study, the Poisson distribution and the sum of the two exponential functions were employed as the likelihood function and prior distribution, respectively. To estimate the XRF spectrum using the Bayesian formula, a standard glass sample containing several metal elements was analyzed using a laboratory-made micro XRF instrument. The micro XRF measurements were performed at measurement times of 1, 3, 5, 7, 10, 20, 30, 60, 100, 180, and 3600 s, and then the net intensity of Zn K$$alpha$$ obtained with and without the Bayesian estimation was compared. To obtain a net intensity of Zn K$$alpha$$ close to that in 3600 s, the measurement times with and without the Bayesian estimation were required to be 3 and 7 s, respectively. Thus, we significantly reduced the measurement time for an accurate XRF net intensity measurement by more than 50%.

論文

Application of high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy at the U L$$_{3}$$-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO$$_{4}$$

蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*

Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:36.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO$$_{4}$$中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO$$_{4}$$中のUのL$$_{3}$$端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。

論文

Low-lying dipole strength distribution in $$^{204}$$Pb

静間 俊行*; 遠藤 駿典; 木村 敦; Massarczyk, R.*; Schwengner, R.*; Beyer, R.*; Hensel, T.*; Hoffmann, H.*; Junghans, A.*; R$"o$mer, K.*; et al.

Physical Review C, 106(4), p.044326_1 - 044326_11, 2022/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Physics, Nuclear)

ドレスデン・ヘルムホルツセンター(HZDR)の制動放射光施設($$gamma$$ELBE)において、最大運動エネルギー10.5MeV制動放射線を用いて、$$^{204}$$Pbの電気双極子及び四重極強度分布を核共鳴蛍光法で調べた。その結果、3.6から8.4MeVのエネルギーで136個の共鳴準位を同定した。これらの励起状態のスピンは、入射$$gamma$$線に対して90$$^circ$$と127$$^circ$$の散乱角度で観測された$$gamma$$線の角度分布比から推測されたものである。この実験結果をもとに、自己無撞着エネルギー密度汎関数(EDF)を用いた準粒子・フォノン模型(QPM)による予測との比較により、E1遷移確率について議論した。

論文

移動物体に対応した蛍光X線イメージング装置の開発と特性評価

淵田 知希*; 浦田 泰成*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

X線分析の進歩,53, p.77 - 87, 2022/03

蛍光X線(XRF: X-ray fluorescence)分析法はX線を試料に照射し、発生した蛍光X線を検出することで試料の元素分析を行う手法である。試料を走査しながら連続的なXRF分析を行うことで、二次元の元素分布像の取得が可能である。本研究では、ベルトコンベア上を連続的に移動する試料に対して、二次元の元素分布像を迅速に取得するためのXRF分析装置を開発した。元素分布像の測定は、X線を広範囲に照射したベルトコンベアを横切る方向に、コリメーターを取り付けた検出器を走査することにより実施し、この方法における試料や検出器の移動方向の空間分解能や検出限界を検証した。また、2種類の金属試料について同時に元素分布像を測定し、開発した装置により多元素同時イメージングが実施できることを実証した。

論文

キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法による放射性試料中ランタノイド及びアクチノイドイオンの定量法

原賀 智子; 齋藤 伸吾*

分析化学, 70(12), p.671 - 679, 2021/12

放射性試料に含まれるランタノイド(Ln)イオンやアクチノイド(An)イオンの総量を簡便・迅速・安全に分析する手法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)を用いた分析法を開発した。本論文では、CE-LIFで機能するLn及びAnイオン検出用蛍光プローブを開発し、プローブ錯体の効率的なCE分離のための動的三元錯体平衡反応を導入した例を紹介する。アミノカルボン酸錯形成部位と蛍光団及び両部位を接続するスペーサーから成る数種のプローブ分子の中で、Ln及びAnイオンを検出可能なものを探索し、使用済核燃料中Ndイオン検出、Am-Cmイオン間分離検出及び実放射性試料中UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の特異的検出に成功した例について詳細に説明する。

論文

Multi-atom resonant X-ray emission in simple binary compounds

馬場 祐治*; 下山 巖

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 987, p.164845_1 - 164845_5, 2021/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.88(Instruments & Instrumentation)

簡単な二元系のアルカリ金属塩化物及びアルカリ土類金属塩化物について、一方の原子の内殻電子を共鳴励起したとき、相手側の原子から放出される特性X線を測定することにより、多原子共鳴(Multi-atom resonance)の効果を調べた。固体CaCl$$_{2}$$のCa 1s電子を共鳴励起すると、Clから放出されるCl K$$alpha$$ X線の強度が減少することを見出した。一方、CaCl$$_{2}$$の水溶液について同様にCa 1s電子を共鳴励起しても、Cl K$$alpha$$ X線の強度に変化は認められなかった。同様の結果は、KCl、SrCl$$_{2}$$においても観測された。このことから、これらの二元系物質では、励起される原子に直接結合した原子だけに多原子共鳴が起こることが明らかとなった。

論文

Application of photoluminescence microspectroscopy; A Study on transfer of uranyl and europium ions on dry silica gel plate

日下 良二; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1046 - 1050, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

When water contacts with porous materials, water and chemical species dissolved in the water transfer into the inside of the porous materials. Here, to study the transfer of uranyl and europium ions on a dry silica gel plate, we dropped a small amount of aqueous solution ($$sim$$0.5 $$mu$$L) dissolving the two ions on a dry silica gel plate, and the distributions of the two ions spread on the silica gel plate were observed by photoluminescence microspectroscopy. Photoluminescence images of uranyl and europium ions clearly show that when uranyl ion coexists in the solution, europium ion distributes in a larger area compared to uranyl ion. It can be interpreted that the larger-area distribution of europium ion is caused because uranyl ion is preferentially adsorbed to silica gel and the uranyl adsorption disturbs the adsorption of europium ion. The coexistence of uranyl ion may influence the mobility of other ion species.

論文

核セキュリティ入門,3; 核セキュリティのための核物質検知技術

高橋 佳之*; 小泉 光生

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(8), p.452 - 456, 2020/08

本稿は、日本原子力学会誌の連載口座「核セキュリティ入門」に「核セキュリティのための核検知技術」という題名で、不法な核物質移転を検知するための技術開発について解説した記事の1章として寄稿するものである。解説記事では、原子力機構が文部科学省「核セキュリティ強化等推進事業費補助金」の一環として進めている技術開発のうち、レーザー・コンプトン散乱ガンマ線をプローブとした原子核共鳴蛍光散乱(Nuclear Resonance Fluorescence: NRF)による核検知・測定技術開発を紹介した。このNRF技術は、核種特有のガンマ線吸収・放出を用いるため、核種を選択的に測定することができる。また、高エネルギーのガンマ線を使用するので貫通力が高く、粒子放出の閾値以下のガンマ線エネルギーを使用するので、照射による放射化がほとんどないという点に特徴がある。この技術を用いた遮蔽物中に隠ぺいされている核物質を検知する技術を提案し、その実証実験を進めている。

論文

Purification of anionic fluorescent probes through precise fraction collection with a two-point detection system using multiple-stacking preparative capillary transient isotachophoresis

原賀 智子; 辻村 大翔*; 宮内 さおり*; 上村 拓也*; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*

Electrophoresis, 41(13-14), p.1152 - 1159, 2020/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.07(Biochemical Research Methods)

アクチノイド等の分析に必要な蛍光性試薬(陰イオン性蛍光プローブ)を高純度化するための技術を開発した。微小サンプルの分析に用いられるキャピラリー電気泳動法のうち、検出点を複数個所有する過渡的等速電気泳動法を開発し、キャピラリー中の泳動速度を泳動毎に正確に算出することにより、分取のタイミングを調整し、目的の成分のみを精確に分取する手法を確立した。これにより、分析に必要な試薬に含まれる不純物を除去し、95$$sim$$99%の高純度化に成功した。

論文

Development of laser ablation absorption spectroscopy for nuclear fuel materials; Plume expansion behavior for refractory metals observed by laser-induced fluorescence imaging spectroscopy

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*; 若井田 育夫

Applied Physics A, 126(3), p.213_1 - 213_10, 2020/03

AA2019-0700.pdf:2.82MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.95(Materials Science, Multidisciplinary)

低圧希ガス雰囲気中のアブレーションプルームの動的挙動を、3つの高融点金属であるチタン,ジルコニウム,ハフニウムを用いて、レーザー誘起蛍光撮像法によって調べた。これらの元素のプルーム膨張挙動を比較することで、プルーム構造の形成過程における質量数の影響を明らかにした。以前、ガドリニウムで報告した半球形の薄層と空洞構造が、これらの元素でも観察された。質量数が増えるとプルームサイズが増加し、半球層は薄くなることが分かった。Tiの基底状態原子は、プルーム中心部にも比較的多く存在することが観察された。このTi原子の持続時間は300マイクロ秒程度であり、調べたどの原子・イオンよりも長かった。さらに、多元素試料から生成されるアブレーションプルームでは、質量に依存する元素分別が観察された。これらの結果は、観測されたプルーム構造が、イオンと電子の再結合過程、および、ガス原子との多重衝突によるアブレーション粒子の反跳によって生じることを示唆している。

論文

High-efficiency synthesis and properties of latent pigment red 272DPP-BOC by microwave irradiation

大石 知司*; 木村 ゆう*; 中島 清彦*; 渡邉 雅之; 青柳 登

Materials Sciences and Applications, 11(3), p.195 - 203, 2020/03

赤色ラテント顔料ジケトピロロピロール(Pig. Red 272: 272DPP)は、有機顔料として非常に重要な顔料である。本研究ではその高効率な合成法として272DPPをNMP(N-メチル-2-ピロリドン)溶媒中でマイクロウェーブ(MWs)を数秒照射することでDPPラテント顔料(272DPP-Boc)として86.2%の高収率で得ることに成功した。この顔料は、再結晶することで、赤色と黄色の二種類のラテント顔料結晶となり、その蛍光特性はこの二種類の結晶構造を反映した相違を示した。

論文

大強度陽子加速器のための標的上のプロファイルモニタの開発

明午 伸一郎; 武井 早憲; 松田 洋樹; 百合 庸介*; 湯山 貴裕*

Proceedings of 16th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.515 - 519, 2019/07

J-PARCセンターで進めている核変換実験施設では、標的に入射する大強度陽子ビームの形状を測定するために、発光型のプロファイルモニタの開発を行っている。このため、量子科学技術研究開発機構の高崎量子応用研究所のTIARA施設において、アルミナ発光型のプロファイルモニタの試験をArビーム(エネルギ150MeV)を用いて行った。アルミナ発光体は、加速器施設における実際の使用状況を考慮し、溶射によりアルミからなる母材に塗布し、密着性を有していることを試験により確認した。耐放射線性型のファイバイメージスコープを用いてビーム形状を測定したところ、明瞭な形状が得られることが確認された。さらに、発光体のビームに起因する発光強度の劣化をスペクトロメータを用いて測定した。その結果、700nmより長波長領域では2.5時間程度の照射時間で20%程度の発光強度の劣化が観測された。一方、700nmより短波長領域では著しい劣化が無いことが確認されたため、測定に用いる波長領域の選択により劣化の影響を緩和できることがわかった。

論文

A Fluorometric skin-interfaced microfluidic device and smartphone imaging module for ${{it in situ}}$ quantitative analysis of sweat chemistry

関根 由莉奈; Kim, S. B.*; Zhang, Y.*; Bandodkar, A. J.*; Xu, S.*; Choi, J.*; 入江 将大*; Ray, T. R.*; Kohli, P.*; 香西 直文; et al.

Lab on a Chip, 18(15), p.2178 - 2186, 2018/08

近年、スウェットに含まれる代謝産物やイオン等を用いたPoint of Careが高く注目されている。本研究では、それらのバイオマーカーを効果的にその場で検出することを目的として、ソフトで薄いウェアラブルマイクロ流路デバイスとスマートフォンを基盤とした蛍光イメージングシステムを提案する。精密に設計されたマイクロ流路は、皮膚から汗を時間シーケンス制御で集めることを可能にした。また、集められた汗から蛍光検出剤によって検出された塩化物,ナトリウム,亜鉛濃度をスマートフォンを基盤とした蛍光イメージングシステムで正確に定量分析することに成功した。このシステムを実際に試験したところ、正確に効率よく作動することを確認した。

論文

大強度陽子加速器のための標的上のプロファイルモニタの開発

明午 伸一郎; 武井 早憲; 松田 洋樹; 百合 庸介*; 湯山 貴裕*

Proceedings of 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1035 - 1039, 2018/08

大強度陽子加速器を用いた加速器駆動型核変換システム(ADS)が原子力機構(JAEA)及び中国等で提案され、ADSにおいて標的に適切なビームが入射されていることを確認するプロファイルモニタの開発が重要となる。J-PARCの核破砕中性子源では炭化ケイ素(SiC)のマルチワイヤからなるプロファイルモニタを用いており、これまでの0.5MW運転では問題ないものの、今後の定常的な大強度運転ではワイヤの損傷劣化が進むことが予想されるため、ワイヤの損傷評価を定量的に行う事が重要となる。このため、量子科学技術研究開発機構(QST)のTIARAにおいて運動エネルギ105MeVのアルゴンビームを用い、プロファイルモニタのビーム試験を実施した。この結果、1MWの強度の半年間のビーム運転に対し、SiCワイヤによる測定信号は劣化を生じないことがわかった。マルチワイヤによる測定ではビームの二次元のプロファイルを得ることができないため、蛍光現象を用いたプロファイルモニタの開発を行った。一般的な蛍光体を用いる場合にはビームに起因する蛍光劣化が著しいものの、酸化クロムの含有量を抑えたアルミナを蛍光体として用い、更に短波長領域の光の観測により、蛍光劣化を大幅に改善できることが判明した。

報告書

東濃地科学センターにおける蛍光X線分析装置を用いた岩石試料の主要元素および微量元素の定量分析

清水 麻由子; 佐野 直美; 柴田 健二*

JAEA-Testing 2016-004, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Testing-2016-004.pdf:2.69MB

蛍光X線分析法(X-ray Fluorescence Analysis)は、岩石試料の基本的な情報である全岩化学組成を知る分析方法として、幅広く利用されている方法のひとつである。本報告は、東濃地科学センターに設置されている蛍光X線分析装置(XRF)(リガク製: ZSX PrimusII)を用いたガラスビード法による分析方法およびその分析精度の評価についてまとめたものである。

論文

Development of micro-structured fluorescent plates for high-resolution imaging

酒井 卓郎; 安田 良; 飯倉 寛; 松林 政仁

JPS Conference Proceedings (Internet), 11, p.020005_1 - 020005_6, 2016/11

We have developed novel fluorescent plates for high-resolution imaging. The devices consist of capillary plates and fine phosphor grains, namely each capillary is filled with the grains. We used the capillary plates (HAMAMATSU, J5112-25D25U1TB) as substrates. The thickness of the plate is 1 mm and the diameter of each hole is 25 $$mu$$m. The phosphor grains are sifted silver-activated zinc sulfide (ZnS:Ag). The mean particle size is approximately 7 $$mu$$m. The fabricated fluorescent plates are observed using an optical microscope and a scanning electron microscope. The observation results show that all capillaries are filled with grains very well. The imaging experiment is performed using a small X-ray source. The results show that the fluorescent plates are expected to be compatible with both spatial resolution and detection efficiency.

論文

SrBPO$$_{5}$$:Eu$$^{2+}$$ storage phosphors for wide-range neutron detection

坂佐井 馨; 藤 健太郎; 中村 龍也; 落合 謙太郎; 今野 力

Proceedings of 2014 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference; 21st International Symposium on Room-Temperature Semiconductor X-ray and $$gamma$$-ray detectors (NSS/MIC 2014), Vol.3 , p.1834 - 1839, 2016/05

SrBPO$$_{5}$$:Eu$$^{2+}$$輝尽性蛍光体を広領域の中性子検出に応用するため、本輝尽性蛍光体にLi$$_{2}$$B$$_{4}$$O$$_{7}$$とポリエチレンを混合したサンプルを製作し、FNSにて14MeV中性子照射実験を行ったところ、ポリエチレンを含まない場合が最も輝尽性蛍光強度が大きくなり、モンテカルロ計算及び理論式によるエネルギー付与計算結果と一致した。これは、本サンプルのような酸素原子の割合が高い媒体においては、高速中性子照射の場合、高速中性子と酸素の反応O(n,$$alpha$$)等によるアルファ粒子のエネルギー付与が大きくなるためであることがわかった。また、低速・中速中性子エネルギー範囲においては、$$^{10}$$B(n,$$alpha$$)や$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)の中性子捕獲反応がエネルギー付与に支配的であることがわかった。さらに相対論による$$^{7}$$Li粒子やアルファ粒子の付与エネルギーは高速中性子との反応の場合、一定の値ではなく、ある幅を持った一様分布になるが、高いエネルギー中性子との反応の場合、アルファ粒子や$$^{7}$$Li粒子がサンプルから飛び出してその全エネルギーを付与しない場合が多くなることもわかった。

論文

Correlative imaging of live biological cells with a soft X-ray microscope and a fluorescence microscope

加道 雅孝; 岸本 牧; 保 智己*; 安田 恵子*; 青山 雅人*; 刀祢 重信*; 篠原 邦夫*

AIP Conference Proceedings 1696, p.020019_1 - 020019_4, 2016/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:85.61(Microscopy)

軟X線顕微鏡は生きている細胞の細胞内小器官を観察するための非常に強力なツールであり、これまで細胞の内部構造を観察するための多くの研究開発が行われてきた。しかし、細胞内構造は非常に複雑で、軟X線顕微鏡で取得した細胞の軟X線顕微鏡像において細胞内小器官を特定することは困難であった。我々は、同一細胞を軟X線顕微鏡と蛍光顕微鏡により同時に観察するハイブリッドイメージング法を提案した。細胞にあらかじめ蛍光標識を施すことにより蛍光顕微鏡により細胞内小器官の位置を正確に特定することができ、蛍光顕微鏡によって得られた細胞内小器官の位置情報を用いて軟X線顕微鏡で取得した細胞の軟X線顕微鏡像において細胞内構造を正確に特定可能となる。軟X線顕微鏡は蛍光顕微鏡よりはるかに高い空間分解能を持つため、正確に特定された細胞内小器官の詳細な構造の解析が可能である。ハイブリッドイメージング法により生きている細胞の観察を行った。その結果、生きている細胞内のミトコンドリアの詳細な構造が確認できた。

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